Defectos en los sólidos han sido estudiados por la comunidad de la mecánica durante más de cinco décadas, algunos de los primeros trabajos sobre este tema que data de Eshelby. Yet, they still remain interesting, challenging, and often spring surprises—one example being the observed hardening behavior in surface dominated structures (as discussed in past journal club themes by Wei Cai and Julia Greer). Sin embargo, todavía siguen siendo interesantes, estimulantes y, a menudo sorprende a la primavera-un ejemplo es el endurecimiento observado en la superficie dominada por las estructuras (como se explica en los temas del club el pasado revista por Wei Cai y Julia Greer). In this journal theme, I wish to concentrate on the underlying physics behind defect behavior and motivate the need to combine quantum mechanical and mechanics descriptions of materials behavior. En este tema del diario, quiero concentrarme en la física subyacente detrás del comportamiento de defectos y motivar la necesidad de combinar la mecánica cuántica y la mecánica de las descripciones de los materiales de comportamiento. Through this discussion, I hope to bring forth: (i) The need to bridge mechanics with quantum mechanics; (ii) The challenges in quantum mechanical calculations; (iii) How the mechanics community can have a great impact. A través de este debate, espero que para dar a luz: (i) La necesidad de la mecánica de puente con la mecánica cuántica, (ii) los retos en los cálculos de mecánica cuántica; (iii) ¿En la comunidad de la mecánica puede tener un gran impacto. (i) The need to bridge mechanics with quantum mechanics: (i) La necesidad de la mecánica de puente con la mecánica cuántica:
Defects play a crucial role in influencing the macroscopic properties of solids—examples include the role of dislocations in plastic deformation, dopants in semiconductor properties, domain walls in ferroelectric properties, and the list goes on. Defectos de desempeñar un papel crucial para influir en las propiedades macroscópicas de los sólidos ejemplos incluyen el papel de las dislocaciones en la deformación plástica, dopantes en las propiedades de los semiconductores, las paredes de dominio en las propiedades de ferroeléctricos, y la lista continúa. These defects are present in very small concentrations (few parts per million), yet, produce a significant macroscopic effect on the materials behavior through the long-ranged elastic and electrostatic fields they generate. Estos defectos están presentes en concentraciones muy pequeñas (algunas partes por millón), sin embargo, producen un efecto macroscópico significativa en el comportamiento de materiales a través de los campos de largo alcance elástico y electrostáticas que generan. But, the strength and nature of these fields as well as other critical aspects of the defect core are all determined by the electronic structure of the material at the quantum-mechanical length-scale. Sin embargo, la fuerza y la naturaleza de estos campos, así como otros aspectos críticos de los principales defectos vienen determinadas por la estructura electrónica del material a la longitud de mecánica cuántica a gran escala. Hence, there is a wide range of interacting length-scales, from electronic structure to continuum, that need to be resolved to accurately describe defects in materials and their influence on the macroscopic properties of materials. Por lo tanto, hay una amplia gama de longitud de las escalas de interacción, de la estructura electrónica a la continuidad, que necesitan ser resueltos para describir con precisión los defectos en los materiales y su influencia en las propiedades macroscópicas de los materiales.
At this point, I wish to stress the importance of both electronic structure (quantum-mechanical effects) and long-ranged elastic fields by presenting some known results on the energetics of a single vacancy. En este punto, quiero subrayar la importancia tanto de la estructura electrónica (efectos de la mecánica cuántica) y de largo alcance campos elástica presentando algunos resultados conocidos sobre la energética de una sola vacante. The vacancy formation energy in aluminum computed from electronic-structure (ab-initio) calculations is about 0.7 eV, of which the contribution of elastic effects (atomic relaxations) is less than 10% of the formation energy, rest is electronic effects (quantum-mechanical effects)! La energía de formación de vacantes en aluminio calculado a partir de la estructura electrónica (ab-initio) los cálculos es de alrededor de 0,7 eV, de los cuales la contribución de los efectos elásticos (relajaciones atómica) es inferior al 10% de la energía de la formación, el descanso es los efectos electrónicos (cuántico efectos mecánicos)! In mechanics, these electronic effects are lumped as the core-energy, which is considered an inconsequential constant, and we deal with only elastic effects. En la mecánica, los efectos electrónicos son agrupadas como el núcleo de energía, que es considerado como un intrascendente constante, y sólo nos ocupamos de los efectos elásticos. On the other hand, computational materials scientists often work with only core energies as they appear to be the major contribution to the total defect energy. Por otra parte, computacional de materiales científicos a menudo trabajan sólo con las energías básicas, ya que parecen ser la principal contribución a la energía defecto total. In my opinion, both are equally important and neither can be neglected and I will present some evidence to corroborate this claim. En mi opinión, ambos son igualmente importantes y no puede dejarse de lado y voy a presentar algunas pruebas para corroborar esta afirmación. Some recent electronic-structure calculations have been performed to investigate the influence of homogeneous macroscopic strain on the energetics of vacancies (some of which are present in Ho et al. Phys. Chem. Chem. Phys. 2007, 9, 4951), where, in one case atomic relaxations are suppressed and the energetics are solely due to electronic effects and another where atomic relaxations are allowed which contain both electronic effects and elastic interactions with macroscopic fields. Algunos recientes cálculos de estructura electrónica se han realizado para investigar la influencia de la deformación macroscópica homogénea sobre la energética de vacantes (algunos de los cuales están presentes en Ho et al. Phys. Chem. Chem. Phys. 2007, 9, 4951), donde, en un caso relajaciones atómicas son suprimidos y la energética se debe únicamente a los efectos electrónicos y otro donde se permite una cierta flexibilidad atómicos que contienen tanto los efectos electrónicos y la interacción con los campos elástica macroscópico. In the first case, the vacancy formation energy changed from 0.7 eV at no imposed macroscopic strain to 0.2 eV for 0.15 volumetric strain. En el primer caso, la energía de formación de vacantes pasó de 0,7 eV a ninguna tensión macroscópica impuestas a 0,2 eV 0,15 tensión volumétrica. This suggests that the defect core energy is very strongly influenced by the macroscopic deformation at the core site, and is not an inconsequential constant! Esto sugiere que la energía del centro del defecto es muy fuerte influencia de la deformación macroscópica en el sitio central, y no es una constante inconsecuente! This dependence is quantum-mechanical and there is no obvious way to determine this other than resorting to electronic structure (ab-initio) calculations. Esta dependencia es la mecánica cuántica y no hay manera obvia de determinar esto que no sea recurrir a la estructura electrónica (ab-initio) los cálculos. On the other hand, in the second case, upon relaxing the atoms and accounting for the elastic effects, the contribution for these elastic effects changed from 10% of the total formation energy at no macroscopic deformation to 50% at 0.15 volumetric strain. Por otra parte, en el segundo caso, a relajar los átomos y la contabilidad de los efectos elásticos, la contribución de estos efectos elástica pasó de 10% de la energía total de la formación sin deformación macroscópica a 50% a 0,15 tensión volumétrica. These results provide strong evidence that both the core of a defect and the long-ranged elastic fields are equally important in understanding the behavior of defects and these are inherently coupled through the electronic structure of the material. Estos resultados proporcionan una fuerte evidencia de que tanto el núcleo de un defecto y la de largo alcance campos elásticos son igualmente importantes para entender el comportamiento de los defectos y estos son intrínsecamente unida a través de la estructura electrónica del material.
(ii) The challenges in electronic structure calculations: (ii) los retos en los cálculos de estructura electrónica:
The basis of all electronic structure calculations is quantum mechanics which has the mathematical structure of an eigen-value problem. La base de todos los cálculos de estructura electrónica es la mecánica cuántica que tiene la estructura matemática de un problema de valores Eigen. Though the physics behind quantum mechanics has been well-known for almost seven decades, the challenge arises from the computational complexity of the resulting governing equations (Schrodinger's equation). Aunque la física de la mecánica cuántica ha sido muy conocido por casi siete décadas, el desafío surge de la complejidad computacional de las ecuaciones resultantes (la ecuación de Schrodinger). Unfortunately solutions to the full Schrodinger's equation are intractable beyond a few electrons (<10) making any meaningful computation of materials properties beyond reach. Lamentablemente las soluciones a la ecuación de Schrödinger completa son difíciles más allá de unos pocos electrones (<10) de realizar cualquier cálculo significativa de propiedades de los materiales más allá de su alcance. The direction pursued by the computational physics community in the mid-nineteenth century was beautifully summarized by Paul Dirac: "The underlying physical laws necessary for the mathematical theory of a large part of physics and the whole of chemistry are completely known, and the difficulty is only that the exact application of these laws leads to equations much too complicated to be soluble. La dirección que persigue la comunidad de la física computacional en la mitad del siglo XIX fue, ha resumido por Paul Dirac: "Las leyes físicas subyacentes necesarias para la teoría matemática de una gran parte de la física y la totalidad de la química son completamente conocidos, y la dificultad es sólo que la aplicación exacta de estas leyes conduce a ecuaciones demasiado complicado para ser soluble. It therefore becomes desirable that approximate practical methods of quantum mechanics should be developed, which can lead to an explanation of the main features of the complex atomic systems without too much computation". Por lo tanto, es deseable que se aproximan a los métodos prácticos de la mecánica cuántica se deben crear, lo que puede conducir a una explicación de las características principales de los complejos sistemas de computación atómica sin demasiado ". These approximate methods are what constitute the electronic structure calculations which are widely used in the present day. Estos métodos aproximados son los que constituyen los cálculos de estructura electrónica, que son ampliamente utilizados en la actualidad. The starting point of all electronic structure theories for computing ground-state materials properties is a variational principle, something which is very often seen in mechanics. I have written a brief overview (for readers interested in more details) of various electronic structure calculations and the various approximations involved in arriving at these theories: El punto de partida de todas las teorías sobre la estructura electrónica de un terreno de computación propiedades del estado material es un principio variacional, algo que es muy frecuente en la mecánica. He escrito un breve resumen (para los lectores interesados en más detalles) de los distintos cálculos de estructura electrónica y la aproximaciones diferentes actores para llegar a estas teorías:
http://imechanica.org/node/3813 http://imechanica.org/node/3813
One of the most popular electronic structure theory that is widely used is the density-functional theory (DFT). Uno de los más populares de la teoría de la estructura electrónica que es ampliamente utilizada es la teoría funcional de la densidad (DFT). It has its roots in the seminal work of Kohn, where he rigorously proved that the ground-state properties of a material system are only a function of the electron-density, which has made electronic structure calculations of materials possible. Tiene sus raíces en el trabajo seminal de Kohn, donde rigor demostrado que el motivo de las propiedades del estado de un sistema material son sólo una función de la densidad de electrones, que ha hecho los cálculos de estructura electrónica de materiales posibles. Albeit many theoretical developments in this field and the advent of supercomputing, the computational complexity of these calculations still restricts computational domains to couple of hundred atoms. Aunque muchos desarrollos teóricos en este campo y el advenimiento de la supercomputación, la complejidad computacional de estos cálculos todavía restringe los dominios computacionales a par de cientos de átomos. Thus, historically it was natural to concentrate on periodic properties of materials. Así, históricamente, era natural para concentrarse en las propiedades periódicas de los materiales. DFT has been very successfully in capturing a wide range of bulk properties which include elastic moduli, band-structure, phase transformations, etc. The interest in periodic properties has resulted in the use of a plane-waves as a basis set to compute the variational problem associated with density functional theory. DFT ha tenido mucho éxito en la captura de una amplia gama de propiedades internas, que incluyen módulos de elasticidad, la banda de la estructura, las transformaciones de fase, etc El interés en las propiedades del periódico se ha traducido en el uso de un avión de las olas como un conjunto base para calcular el variacional problema asociado con la teoría de la densidad funcional. Such a Fourier space formulation has limitations, especially in the context of defects: it requires periodic boundary conditions, thus limiting an investigation to a periodic array of defects. Una formulación de espacio de Fourier tiene sus limitaciones, especialmente en el contexto de los defectos, sino que exige condiciones de contorno periódicas, lo que limita la investigación a una amplia periódico de los defectos. This periodicity restriction in conjunction with the cell-size limitations (200 atoms) arising from the enormous computational cost associated with electronic structure calculations, limits the scope of these studies to very high concentrations of defects that rarely—if ever—are realized in nature. Esta restricción de la periodicidad en relación con la célula-las limitaciones de tamaño (200 átomos) derivados de la enorme coste computacional asociado con los cálculos de estructura electrónica, limita el alcance de estos estudios a concentraciones muy altas de los defectos de que rara vez-si alguna vez-se realizan en la naturaleza. Thus recently, there is an increasing thrust towards using real-space formulations and using finite-element or a wavelet basis, or a finite-difference scheme. Así, recientemente, hay un impulso cada vez mayor hacia el uso de formulaciones de espacio real y el uso de elementos finitos o una base de wavelets, o un esquema de diferencias finitas. The following three articles are good representations of the use of these methods. Los siguientes tres artículos son buenas representaciones de la utilización de estos métodos.
1. JE Pask, BM Klein, CY Fong, PA Sterne, Real-space local polynomial basis for solid-state electronic-structure calculations: A finite-element approach, Phys. 1. JE Pask, BM Klein, CY Fong, PA Sterne, Real-espacio local para la base polinómica electrónicos de estado sólido cálculos de estructura: un enfoque de elemento finito, Phys.. Rev. B. 59 12352 (1999). Rev. B 59 12352 (1999).
2. TA Arias, Multiresolution analysis of electronic structure: semicardinal and wavelet basis, Rev. Mod. 2. TA Arias, el análisis multiresolución de la estructura electrónica: base intercardinales y Wavelet, Rev. Mod.. Phys. Phys.. 71, 267 (1999). 71, 267 (1999).
3. CJ Garcia-Cevera, An efficient real-space method for orbital-free density functional theory, Comm. 3. CJ García-Cevera, un eficaz método de espacio real para la teoría de orbitales densidad libre funcionales, Com. Comp. Comp. Phys. 2, 334 (2006). Phys.. 2, 334 (2006).
(iii) How the mechanics community can have a great impact. (iii) ¿Cómo la comunidad de la mecánica puede tener un gran impacto.
Although the use of real-space formulations seems to provide freedom from periodicity, the computational complexity still restricts calculations to a few hundred atoms. Aunque el uso de formulaciones de espacio real parece ofrecer la libertad de la periodicidad, la complejidad computacional todavía restringe los cálculos de unos pocos cientos de átomos. However, an accurate description of defects requires resolution of the electronic structure of the core as well as the long-ranged elastic effects. Sin embargo, una descripción precisa de los defectos requiere la resolución de la estructura electrónica de la base, así como los efectos de largo alcance elástico. There have been some multi-scale methods based on embedding schemes that have been proposed which address this problem. Se han producido algunos de múltiples métodos de escala basada en la incrustación de los regímenes que se han propuesto que abordan este problema. One representative article for these methods is the following: Uno de los artículos representativos de estos métodos es la siguiente:
4. G. 4. G. Lu, E. Tadmor, and E.Kaxiras, "From electrons to finite elements: A concurrent multiscale approach for metals" Phys. Lu, E. Tadmor, y E. Kaxiras, "a partir de electrones a los elementos finitos: un enfoque multiescala concurrente para los metales" Phys.. Rev. B 73, 024108 (2005). Rev. B 73, 024108 (2005).
The philosophy behind these embedding schemes is to embed a refined electronic structure calculation (inside a small domain) in a coarser atomistic simulation using empirical potentials, which in turn is embedded in a continuum theory. La filosofía detrás de estos planes de inserción es integrar un refinado cálculo de estructura electrónica (dentro de un pequeño dominio) en una simulación atomística grueso de los potenciales empíricos, que a su vez se inserta en una teoría del continuo. Valuable as these schemes are, they suffer from some notable shortcomings. Valiosos como estos sistemas son, sufren de algunas deficiencias notables. In some cases, uncontrolled approximations are made such as the assumption of separation of scales, the validity of which can not be asserted. En algunos casos, las aproximaciones se hacen sin control, tales como la asunción de la separación de escalas, la validez de las cuales no pueden hacerse valer. Moreover, these schemes are not seamless and are not solely based on a single electronic structure theory. Por otra parte, estos sistemas son sin fisuras y no se basan únicamente en la teoría de una única estructura electrónica. In particular, they introduce undesirable overlaps between regions of the model governed by heterogeneous and mathematically unrelated theories. En particular, introducen solapamientos no deseados entre las regiones del modelo regulado por las teorías heterogéneas y matemáticamente relacionadas.
I feel there is tremendous potential for the mechanics community to contribute in the development of multi-scale schemes solely based on electronic structure calculations which are seamless, have controlled approximations, assure the notion of convergence, and provide insights into the behavior of defects. Siento que hay un potencial tremendo para la comunidad de la mecánica de contribuir en el desarrollo de múltiples sistemas de escala basada exclusivamente en cálculos de estructura electrónica que se produce sin problemas, se han controlado las aproximaciones, asegurar el concepto de convergencia, y ofrecerá sus conocimientos en el comportamiento de los defectos. To start the discussion and motivate, let me provide an analogy. Para iniciar la discusión y motivar, permítanme ofrecer una analogía. The electronic structure of a defect in a material has similar structure to a composite problem with a damage zone. La estructura electrónica de un defecto en un material tiene una estructura similar a un problema de compuestos, con una zona de daños. Homogenization techniques and adaptive finite-element basis sets are common solutions to such composite problems! Las técnicas de homogeneización y de adaptación conjuntos finitos del elemento son soluciones comunes a problemas tan compuestas! With a little care, I believe it is possible for the mechanics community to make a huge impact in electronic structure calculations of defects. Con un poco de cuidado, creo que es posible que la comunidad la mecánica para hacer un gran impacto en los cálculos de estructura electrónica de los defectos.
Franky L. Duque Ayala
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